碳量子点,作为一种新型的碳纳米结构物质,尺寸通常小于10 nm,由于它们的荧光性质和上转换行为而引起了人们的研究兴趣。CQDs可以通过降低碳纳米颗粒的大小至数纳米而获得,并且可以通过多种途径合成,如电化学法、水热法、超声波法、微波法、灼烧法等。
CQDs具有多种优点:低毒性、良好的生物相容性、高水溶性、制备简易等等。与上转换镧系化合物相比,CQDs的上转换吸收和发射范围更广,更有利于与具有不同带隙的半导体匹配,扩大近红外吸收范围。此外,上转换光致发光的强度和波长与CQDs的激发波长和尺寸紧密相关,这使得CQDs的上转换光致发光光谱可以较方便地进行人工调制。
一、CQDs的光催化应用
CQDs应用于设计近红外光响应的新颖复合光催化剂。例如,CQDs/Cu2O复合物表现出较强的光催化活性,因为CQDs能吸收700-1000 nm的近红外光,相对
应的上转换荧光发射光谱从390nm到700nm,能部分激发Cu2O (2eV)。从图中可以看出CQDs/Cu2O复合物是一种高效并且稳定的光催化剂。
在近红外或者可见光照射下,CQDs可以提高Ag3PO、488、Fe2O389和TiO降解有机染料的催化活性。上转换机制的性能应被更长的激发波长所验证,这种波长的能量太低以至于无法直接激活半导体(如>1240/hex)。碳量子点的负载过程和负载量都能影响复合光催化剂的最终光催化活性,因为碳量子点的负载量越大并不意味这催化活性越高。
二、CQDs的光电催化分解水应用
CQDs除了在粉末光催化领域的应用,在光电催化分解水领域也引起了关注。尺寸小有利于CQDs均匀地分散于半导体光电极的表面。CQDs通过电化学沉积在CdSe/TiO2纳米棒光电极上。CQDs在提高光电流方面起到重要作用,这是由于CQDs在近红外光(750-1000nm)照射下,上转换荧光发射在可见光区域(大约500 nm),上转换荧光激发CdSe,继而敏化TiO2光电催化分解水。
CQD/CdSe/TiO2 的光电流密度是CdSe/TiO2的230倍,证明了上述上转换机制。证实了基于CQDs的NIR驱动上转换机制,CQDs沉积在SrTiO3光电极。相对于SrTiO3,CQDs-SrTiO3 催化活性的提高有两方面因素:(a)CQDs有助于光生电子的分离和传递,CQDs的上转换紫外光发射(300-375nm)能激发SrTiO3。在可见光下,CQDs也可以影响TiO2光电极的光电催化性质,这表明CQDs的上转换荧光光谱可以产生可见光和NIR光。
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