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吡啶类衍生物及其制备方法和用途

作者:NG体育 发布时间:2024-06-07 09:13:36 次浏览

1.本发明涉及有机合成领域,具体涉及吡啶类衍生物及其制备方法和用途。
背景技术:
2.吡啶是存在于许多天然产物和生物活性分子中重要的杂环结构基序之一,存在于生物系统、天然产物、药物、有机催化试剂、金属催化配体以及功能材料中,吡啶环在天然化学和药物合成化学中都起着核心作用。因此,吡啶的合成在过去的几十年里引起了极大的关注,由于缺乏天然来源和快速获取大量替代吡啶的需求不断增长,大多数吡啶化合物和衍生物必须合成生产,因此需要有效的合成方法。
3.过渡金属催化的[2+2+2]环加成反应是构建具有原子经济性的六元碳水化合物或杂环框架的有力工具,在过去的几十年里,过渡金属催化[2+2+2]环加成反应构建吡啶环已然发展成为一种最直接、最有效的吡啶衍生物合成策略,其通常涉及两个重要过程:(1)通过氧化环化形成金属环中间体;(2)随后还原消除产生吡啶环。其中,由低价金属物种形成的金属环中间体在整个过程中起着至关重要的作用。然而,现有报道多集中于使用二分子炔和一分子腈的反应体系。例如,sakai等人报道使用氰二炔基化合物融合生产吡啶的环加成反应。这种基于纯分子内级联反应的热转化需要高于1158℃的温度才能进行,另外所需的氰二炔基原料也得事先多步合成;takeuchi等人报道铱催化1,6-二炔和乙腈的[2+2+2]环加成反应用于多取代吡啶环的构建;另外,sato等人报道在钛配合物催化下两种不同炔与腈的环加成反应,以高度区域选择性的方式提供金属化吡啶化合物。然而,以上报道的反应过程几乎都依赖于腈作为反应原料,此外,这些过程大多数仍然需要高温或贵金属催化剂。在此背景下,本发明首次提出使用铜催化胺和炔[2+2+2]环加成反应合成一系列2,4,5-三取代吡啶化合物,从而实现吡啶的区域选择性合成,至此也未见相关报道。
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